pogodbo za snemanje singla z britansko založbo EMI in nekaj tednov zatem je izšla njihova prva mala plošča z naslovom Arnold Layne. Barrettovo besedilo je pripovedovalo po eni strani komično, a po drugi bizarno zgodbo o transvestitu. Podobna tematika o čudnih karakterjih se je pri skupini kasneje še pojavljala. Po mnenju varuhov morale britanske javnosti skladba ni bila primerna za predvajanje, zato so jo na radijskih valovih prepovedali. Kljub temu se je singl prebil med prvih dvajset na britanski lestvici. Sledila je nova mala plošča z naslovom See Emily Play in se povzpela na šesto mesto. Zdaj je postalo jasno: Pink Floyd niso muha enodnevnica. Še istega leta je izšel njihov prvi veliki album, The Piper at the Gates of Dawn. Širšemu krogu današnje generacije so skladbe z njega manj poznane, a med poznavalci in kritiki album še vedno velja za najboljšo stvaritev skupine Pink Floyd. Večina skladb je prišla izpod strun in peresa Syda Barretta, takrat že prave rockovske ikone. V besedilih je obravnaval različne teme: glasbo kot odmev kozmičnega, nenavadne in bizarne karakterje, k temu je dodal nekaj skladb z osebno tematiko, spomini iz otroštva. Na albumu je bilo tudi nekaj daljših instrumentalnih skladb, v njih so fantje zdaj že suvereno eksperimentirali tako z zvokom kot s studijskimi in elektronskimi učinki. Ovitek je jasno pričal o njihovi fascinaciji nad znanstveno fantastiko ter potovanju skozi čas, skozi svetlobo in prostor. Glasba ni bila podobna ničemur, kar so bile študentske generacije vajene poslušati dotlej. The Piper at the Gates of Dawn je ponujal nekakšno lahkotno in obenem bizarno vizijo sveta, ves čas na meji med resničnostjo in iluzijo. Kdor je bil konec šestdesetih del londonske freakscene, se je slej kot prej srečal z njenim neizogibnim delom, drogami. To je veljalo tudi za vse štiri fante iz Pink Floyd. Waters, Wright in Mason so se drogam in celo alkoholu bolj ali manj uspešno izogibali, za Barretta pa to ni veljalo. S svojo bujno domišljijo je bil nagnjen k vsemu, kar nima zveze z resničnostjo. Že kmalu po prihodu v London je redno užival LSD, speed in druge tablete. Ob drogah in hkratnem pritisku slave je bilo le vprašanje časa, kdaj se bo 22-letni genij zlomil. To se je zgodilo na ameriški turneji, na kateri je zdržal le nekaj tednov. Nekaj dni pred njenim začetkom je sodeloval v televizijskem šovu Pata Boona. Ko mu je ta postavil nekaj dvoumnih vprašanj, se je zdelo, da je Syda odneslo v neki vzporedni svet.